2025年5月12日，天津大學(xué)和西南交通大學(xué)的研究團(tuán)隊(duì)在國(guó)際能源材料領(lǐng)域頂級(jí)期刊《Advanced Energy Materials》（影響因子24.4）發(fā)表了題為《Artificial Intelligence-Assisted Ultrafast High-Throughput Screening of High-Entropy Hydrogen Evolution Reaction Catalysts》的研究論文。該研究提出了一種融合大語(yǔ)言模型（LLM）與遺傳算法（GA）的人工智能驅(qū)動(dòng)的高通量篩選框架，結(jié)合高溫?zé)釠_擊（HTS）技術(shù)，實(shí)現(xiàn)高效HEA催化劑的設(shè)計(jì)與合成，顯著提高了催化劑篩選效率。
這項(xiàng)工作為催化劑開發(fā)方式提供了一種范式轉(zhuǎn)變策略，將計(jì)算智能與自主實(shí)驗(yàn)相結(jié)合，大幅縮短了研發(fā)周期，也為可持續(xù)能源應(yīng)用中多組分催化劑的合理設(shè)計(jì)開辟了高效路徑。
論文解讀
PAPER INTERPRETATION
摘要高熵合金（HEA）催化劑的開發(fā)受到其復(fù)雜組分設(shè)計(jì)所固有的“組合爆炸”挑戰(zhàn)的阻礙。本研究提出了一種人工智能輔助的高通量框架，該框架結(jié)合了大型語(yǔ)言模型（LLMs）進(jìn)行文獻(xiàn)挖掘和遺傳算法（GAs）進(jìn)行迭代優(yōu)化，以克服這一挑戰(zhàn)。在此，LLMs分析了14,242篇出版物，識(shí)別出10種關(guān)鍵的析氫反應(yīng)（HER）活性元素（FeCoNiPt等），將候選池縮小至126種基于Pt的高熵合金組合。通過(guò)使用超快高溫?zé)釠_擊技術(shù)進(jìn)行超快高通量材料合成和篩選，GA驅(qū)動(dòng)的實(shí)驗(yàn)優(yōu)化了這一子集，僅需4次迭代（24個(gè)樣本）即可實(shí)現(xiàn)收斂，與傳統(tǒng)GA方法相比，效率提高了60%。的IrCuNiPdPt/C催化劑在10 mA cm?²和100 mA cm?²電流密度下展現(xiàn)出創(chuàng)紀(jì)錄的低析氫過(guò)電位，分別為25.5 mV和119 mV，分別優(yōu)于商業(yè)Pt/C催化劑49%和18%，并展現(xiàn)出300小時(shí)的穩(wěn)定性且衰減可忽略不計(jì)。這項(xiàng)工作建立了一種范式轉(zhuǎn)變策略，將計(jì)算智能與自主實(shí)驗(yàn)相結(jié)合，將發(fā)現(xiàn)時(shí)間從數(shù)千年縮短至數(shù)小時(shí)，為可持續(xù)能源應(yīng)用中多組分催化劑的合理設(shè)計(jì)提供了可能。02
核心要點(diǎn)●高效催化劑篩選框架的構(gòu)建。本研究通過(guò)整合大型語(yǔ)言模型（LLMs）與遺傳算法（GA），構(gòu)建了高熵合金（HEA）催化劑的高效篩選框架。傳統(tǒng)暴力搜索法（BF）需從90種金屬元素中篩選五元組合，候選池達(dá)4395萬(wàn)種，以每日10個(gè)樣本的速率需耗時(shí)約1.2萬(wàn)年。而LLMs通過(guò)文獻(xiàn)挖掘?qū)⒑蜻x元素壓縮至10種（FeCoNiPt等），結(jié)合鉑基設(shè)計(jì)生成126種候選組合；GA通過(guò)四輪迭代（24個(gè)樣本）快速鎖定組分，結(jié)合超快高溫?zé)釠_擊（HTS）技術(shù)（15分鐘/樣本），整體篩選周期縮短至6小時(shí)。這一策略通過(guò)智能數(shù)據(jù)降維與實(shí)驗(yàn)自動(dòng)化，解決了HEA設(shè)計(jì)中的“組合爆炸”難題，為多組分催化劑的理性設(shè)計(jì)提供了新范式。
●文獻(xiàn)驅(qū)動(dòng)的元素篩選與模型優(yōu)化。基于LLMs的文獻(xiàn)分析框架包含文獻(xiàn)篩選知識(shí)庫(kù)構(gòu)建模型微調(diào)與應(yīng)用四個(gè)階段。通過(guò)Web of Science數(shù)據(jù)庫(kù)檢索7.9萬(wàn)篇文獻(xiàn)，經(jīng)出版年份（2000-2024）引用率（>10次/年）及LLMs二次篩選，最終獲得1225篇HEA相關(guān)研究。統(tǒng)計(jì)發(fā)現(xiàn)，非貴金屬中FeCoNi出現(xiàn)頻率最高，而貴金屬中Pt占比顯著。基于此，研究選擇Pt為基底，結(jié)合高頻元素構(gòu)建候選庫(kù)。通過(guò)InternLM 2.5模型與低秩自適應(yīng)（LoRA）微調(diào)，模型可智能推薦HER活性元素及實(shí)驗(yàn)策略，實(shí)現(xiàn)從海量文獻(xiàn)到實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)的閉環(huán)優(yōu)化。
●超快合成技術(shù)對(duì)材料結(jié)構(gòu)的調(diào)控。采用HTS技術(shù)在300 ms內(nèi)以2000 K/s的升溫速率實(shí)現(xiàn)前驅(qū)體快速合金化，并通過(guò)均勻冷卻（600K/s）抑制顆粒粗化。透射電鏡（TEM）顯示，HTS合成的PtNiIrPdCu/C顆粒尺寸均一（≈5nm），元素分布高度均勻；而傳統(tǒng)管式爐（TF）合成樣品因奧斯特瓦爾德熟化導(dǎo)致嚴(yán)重團(tuán)聚。XRD圖譜未檢測(cè)到元素偏析相，表明超快動(dòng)力學(xué)抑制了相分離，形成單一固溶體結(jié)構(gòu)。這種結(jié)構(gòu)均一性為多元素協(xié)同效應(yīng)奠定了基礎(chǔ)，顯著提升了催化活性。
●遺傳算法引導(dǎo)的組分優(yōu)化。基于GA的迭代優(yōu)化流程從126種候選組合中篩選出催化劑。初始六組隨機(jī)組合的過(guò)電位分布廣泛（20-160 mV），熱圖分析進(jìn)一步揭示元素組合對(duì)活性的顯著影響。通過(guò)四輪迭代，保留高活性元素并替換低效組分，最終獲得IrCuNiPdPt/C催化劑，其過(guò)電位（25.5 mV 10 mA/cm²）較初始組合降低80%。20次獨(dú)立優(yōu)化試驗(yàn)驗(yàn)證了方法的魯棒性，實(shí)驗(yàn)迭代次數(shù)減少60%，且結(jié)果高度一致。
●催化劑結(jié)構(gòu)-性能關(guān)聯(lián)與機(jī)理分析。XRD與高分辨TEM（HRTEM）顯示，IrCuNiPdPt/C的（111）晶面間距（0.21 nm）較純Pt（0.226nm）收縮7.1%，歸因于IrNi等小原子半徑元素引起的晶格壓縮應(yīng)變。幾何相位分析（GPA）證實(shí)顆粒內(nèi)部存在非均勻應(yīng)變，這種應(yīng)變通過(guò)調(diào)整Pt的d帶中心（XPS顯示Pt0結(jié)合能負(fù)移），削弱氫中間體（H*）吸附能（ΔGH*），從而加速Volmer與Heyrovsky步驟。HAADF-STEM與EDS圖譜（圖5d）證明PtIrNiPdCu元素均勻分布，ICP-MS與XPS進(jìn)一步驗(yàn)證了組分穩(wěn)定性。此外，催化劑的雙電層電容（Cdl=36.2 mF/cm²）為商用Pt/C的7.5倍，表明其高活性比表面積；300小時(shí)穩(wěn)定性測(cè)試中過(guò)電位衰減可忽略，ICP-MS顯示Ni溶出量極低（<7μg/L），證實(shí)材料在酸性環(huán)境中的耐久性。03
總結(jié)展望該研究通過(guò)LLM引導(dǎo)的知識(shí)挖掘與GA驅(qū)動(dòng)的實(shí)驗(yàn)優(yōu)化，構(gòu)建了“計(jì)算智能-自主實(shí)驗(yàn)”閉環(huán)框架，解決了HEA催化劑設(shè)計(jì)的維度災(zāi)難問(wèn)題。LLM從海量文獻(xiàn)中提煉關(guān)鍵元素，大幅縮小搜索空間；GA迭代優(yōu)化結(jié)合HTS高通量合成，將研發(fā)效率提升至傳統(tǒng)方法的40%。所得催化劑性能創(chuàng)紀(jì)錄，驗(yàn)證了多元素協(xié)同效應(yīng)與結(jié)構(gòu)均一性的重要性。這一策略不僅為高效催化劑設(shè)計(jì)提供了新范式，更將材料發(fā)現(xiàn)周期從“千年”縮短至“小時(shí)”，為可持續(xù)能源材料開發(fā)開辟了高效路徑。未來(lái)，該框架可擴(kuò)展至其他多組分功能材料體系，加速清潔能源技術(shù)轉(zhuǎn)化。
歐世盛助力催化劑高效篩選
高熵合金（HEA）催化劑因其復(fù)雜的組分設(shè)計(jì)面臨“組合爆炸”的挑戰(zhàn)，極大地阻礙了其發(fā)展進(jìn)程。析氫反應(yīng)（HER）作為水電解制氫技術(shù)的關(guān)鍵環(huán)節(jié)，其催化效率直接關(guān)系到氫能源產(chǎn)業(yè)的可持續(xù)發(fā)展，還對(duì)多個(gè)產(chǎn)業(yè)產(chǎn)生深遠(yuǎn)影響。因此，開發(fā)高效穩(wěn)定的新型HER催化劑具有重要意義。
析氫反應(yīng)（HER）是指在電化學(xué)條件下，水分子在電極表面被還原為氫氣的過(guò)程，其在氫燃料電池電解水制氫工業(yè)制氫環(huán)境修復(fù)新興儲(chǔ)能等領(lǐng)域都具有重要應(yīng)用。
盡管HER具有廣泛的應(yīng)用前景，但其在實(shí)際應(yīng)用中仍面臨諸多挑戰(zhàn)，如催化劑成本高昂反應(yīng)效率有待提升以及催化劑穩(wěn)定性需進(jìn)一步增強(qiáng)等。因此，高效的催化劑篩選與評(píng)估工具顯得至關(guān)重要。
歐世盛公司憑借其在流動(dòng)化學(xué)及微反應(yīng)技術(shù)領(lǐng)域的深厚積累，圍繞催化劑研究領(lǐng)域，結(jié)合自動(dòng)化及AI技術(shù)，打造了貫穿液固配液平臺(tái)催化劑制備自動(dòng)過(guò)濾自動(dòng)干燥自動(dòng)造粒篩分焙燒自動(dòng)裝填催化劑自動(dòng)評(píng)價(jià)自動(dòng)檢測(cè)及數(shù)據(jù)收集與反饋等環(huán)節(jié)的全流程解決方案，為催化劑的篩選與優(yōu)化提供強(qiáng)大的技術(shù)支持。
參考資料1西南交大化學(xué)學(xué)院《AI賦能催化劑閃電發(fā)現(xiàn)：天津大學(xué)與西南交通大學(xué)團(tuán)隊(duì)研究成果在國(guó)際能源材料領(lǐng)域頂級(jí)期刊刊發(fā)》2Ziqi Fu,Pengfei Huang,Xiaoyang Wang,Wei-Di Liu,Lingchang Kong,Kang Chen,Jinyang Li,Yanan Chen.(2025).Artificial Intelligence-Assisted Ultrafast High-Throughput Screening of High-Entropy Hydrogen Evolution Reaction Catalysts.Advanced Energy Materials;DOI:10.1002/aenm.202500744
